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清华团队探微揭秘飞秒激光改写材料“基因”

2024.05.15

    文字

    常潇予


    图片设计

    李柳依


    资料提供

    科研院  物理系


    编审

    刘蔚如  周襄楠

    张歌明  李萍


    栏目统筹

    周襄楠  贺茂藤

光与物质的相互作用是探究低维量子材料微观物理机制的重要探测手段,并且超短、超强脉冲激光还可作为电子结构及物态的有效调控手段,实现平衡态所不具有的新物态、新效应。

太阳成集团tyc9728物理系周树云研究组和合作者首次在半导体材料黑磷中实现了脉冲激光诱导的弗洛凯瞬时能带调控,并发现其与黑磷的赝自旋具有独特的耦合作用及光学选择定则。作为光致弗洛凯能带调控在半导体材料中的首个实验范例,该研究为探索瞬时物态调控及新器件研发奠定科学基础。研究成果以“黑磷中的赝自旋选择弗洛凯能带调控”为题发表在《自然》(Nature)期刊上,《自然》同期评述文章评价道:“该发现为固体材料中奇异电子态的动态调控开辟了新的道路。”该成果入选2023年太阳成集团tyc9728最受师生关注的年度亮点成果、2023年度中关村论坛十项重大科技成果。

周树云为论文通讯作者,物理系2017级博士生周绍华和物理系“水木学者”鲍昌华为论文共同第一作者。项目理论合作者太阳成集团tyc9728物理系博士生范本澍、北京航天航空大学汤沛哲教授、中国科学院物理研究所孟胜研究员和太阳成集团tyc9728物理系段文晖教授等为该研究工作提供了理论支持。

给黑磷中的电子“拍电影”

低维量子材料包括碳纳米管、石墨烯、过渡金属硫族化合物等,以其新奇的物理特性和全新的器件应用而广受关注。“我们研究的电子能带结构可以通俗地理解为这些材料的‘DNA’,它决定了这些固体材料的各种基本属性。”鲍昌华解释道,“我们希望实现的,就是利用飞秒激光来调控这些材料的‘DNA’,并且获得平衡态所不具备的新物理特性。”

当前低维量子材料的研究主要聚焦在材料的平衡态特性,而对其非平衡态物理及超快动力学的研究尚处于发展阶段。周树云团队利用脉冲激光,将时间精度控制到万亿分之一秒,迈出了实现瞬时调控材料特性的坚实一步。在超快时间尺度(皮秒甚至飞秒)上实现电子结构和物理特性的测量和调控,不仅能够拓展非平衡态物理知识的前沿,还将为未来新型、高速器件的开发和应用奠定重要的科学基础。

在非平衡态超快动力学和瞬时物态调控研究中,一个备受关注的重要研究方向是通过周期振荡的势场诱导量子物态的变化,进而实现对其电子结构的调控,该方案被称为“弗洛凯调控”。

“目前,国际上这方面的研究还处于起步阶段。一方面,我们希望弗洛凯调控可以在更加广泛的材料体系中被实现,从而为更加自由地调控材料的性质提供一种新的途径。另一方面则是未来飞秒激光在材料物性调控作用上的应用,如在超快时间尺度上实现材料的非平庸拓扑、超导拓扑物态等。”对于该研究领域的发展前景和可能的应用,周绍华介绍道。

周树云研究组多年来致力于低维量子材料的电子能谱和非平衡态超快动力学的研究,尤其是弗洛凯能带及物态调控的实验研究。这些前沿科学实验研究颇具挑战性,需要研发具有能够实现弗洛凯调控所需的极端实验条件的先进科学仪器。由于弗洛凯调控要求激发光源具有低光子能量、强峰值电场等极端实验条件,研究组针对领域难点投入了大量的精力,攻克了中红外强场脉冲激发光源以及与角分辨光电子能谱仪结合方面的困难,研制出具有前沿技术指标的超快时间分辨角分辨光电子能谱系统。

利用超快时间分辨角分辨光电子能谱在黑磷中实现弗洛凯瞬时能带调控

在材料体系方面,周树云研究组独创一格,巧妙地选取了黑磷这个具有小带隙、高迁移率的经典半导体材料。通过精细调节中红外激发光源的光子能量,研究组发现当光子能量与带隙接近共振时,黑磷的电子结构从平衡态的抛物线形状演化为在带顶打开能隙的“墨西哥帽”形状,并观察到了复制的弗洛凯边带。研究组在低维量子材料电子结构前沿科学研究和高精尖仪器设备研发两个方面的积累,为本项目取得重要进展奠定了重要的基础。

在研究其中的弗洛凯瞬时能带调控时,研究组使用了类似“给电子拍电影”的方法:在飞秒尺度上去记录它在光的激发下,从光到来之前、刚好到达时以及光离开以后整个动态过程中的关键时刻,从而观察它是怎样演化的。在此基础上,团队通过系统性地探究该瞬时能隙对时间、光强和电子掺杂等变量的响应等,确认了所观测到的瞬时能隙是由弗洛凯能带调控所导致。

更有意思的是,研究组发现黑磷中的弗洛凯能带调控对激发光源的偏振具有强烈的选择性:只有当泵浦光偏振沿着黑磷的扶手椅型方向时,才会出现瞬时能隙,揭示出弗洛凯能带调控具有特定的光学选择定则。结合理论分析,研究组指出这一奇特的偏振选择效应来源于黑磷的赝自旋自由度(黑磷元胞中含有两个子晶格,对应的两能级系统可类比电子自旋)。这些研究结果不仅为弗洛凯能带调控提供了重要的思路,同时,飞秒激光调控的迅速“开关”特点也为进一步探索拓扑物态、关联物态(磁性、超导等)的瞬时调控奠定了重要的基础。此外,这一独特的偏振选择效应未来也有望应用于光学偏振相关的光电器件应用中。

坚持“一步一个脚印”

自周树云2012年入职太阳成集团tyc9728,这个研究课题就已列入她的研究计划。该实验涉及多种精密实验技术的结合,没有现成的仪器设备可以开展此类实验,也缺乏可供借鉴的研究经验,研究过程充满了挑战。课题组通过多年的技术研发,克服重重困难,不断朝着目标努力,并最终在2018年完成了仪器平台的建设。该系统在中红外泵浦光源、光场强度等多方面具有国际领先水平技术指标。他们利用自主研制的先进设备成功攻克了超快时间尺度下,光与半导体材料相互作用导致的弗洛凯调控这一重要科学问题。

该实验所需的实验条件十分苛刻,研究成果来之不易。从最初开始实验时遭遇不断失败,到观察到最终实验结果时的豁然开朗,团队用专精的实力诠释了不断追求卓越的科研态度和决心。

参与项目研究的实验团队成员

参与项目研究的理论合作者

“太阳成集团tyc9728为我们提供了优质的科研环境,为青年学者的成长提供了助力。”在清华园学习生活的第11个年头,鲍昌华一步步从清华学堂物理班学生、研究生特等奖学金获得者,成长为太阳成集团tyc9728“水木学者”、国家博士后创新人才支持计划入选者、 瑞士乔诺法(Chorafas)青年研究奖得主,他对科研有着深刻的体会:“科学研究的道路上,需要我们不忘初心,始终坚持一步一个脚印。只有把每一步都做到完美,厚积薄发,最后才有希望摘取到最重要的科研成果。”周绍华也有这样的深切体会:“除了优秀的学术环境以外,清华自强不息的文化传统也使我们受益匪浅。在科研的道路上,只有坚持自强不息,不断追求卓越,才能取得科研上的重大突破。”



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